Identification du rythme annuel de précipitation des carbonates pariétaux pour un calage micro-chronologique des occupations archéologiques pyrogéniques : cas de la Grotte Mandrin (Malataverne, Drôme, France) Open Access

La lecture géoarchéologique des sédiments peut permettre, dans des cas favorables, une étude micro-chronologique des traces d’activités anthropiques. Dans le but d’augmenter la résolution temporelle en archéologie, l’emploi de méthodes d’observation à haute résolution devient de plus en plus courant. Ainsi, les études micromorphologiques¹ se multiplient-elles, notamment afin de réduire l’échelle d’observation des unités archéologiques, qui résultent généralement d’une accumulation de traces et de matériaux anthropiques provenant de multiples occupations (Vandevelde et al., 2019). Toutefois, au-delà de cette nature cumulative, il est important de constater qu’il n’y a pas de relation simple entre épaisseur de sédimentation et temps. En effet, les processus de sédimentation n’incluent pas que les ajouts de matériel mais également les retraits ; de plus, ils ne sont uniformes ni dans le temps, ni dans l’espace (Binford, 1982 ; Renault, 1987). Ainsi, même lorsque des analyses micromorphologiques permettent l’identification d’événements d’occupation, par exemple sous la forme d’une micro-stratification au sein d’une couche archéologique, il n’est pas toujours évident de placer ces événements sur une ligne de temps mesuré².

Les foyers étant des structures avec un rôle social et spatial important, chez les groupes préhistoriques comme chez les groupes actuels (Binford, 1978, 1998 ; Karkanas et al., 2007 ; Shahack-Gross et al., 2008 ; Weissner, 2014), ils font l’objet d’une attention toute particulière de la part des archéologues. Néanmoins, l’étude des structures de combustion n’est pas forcément le meilleur moyen d’étudier les dynamiques de réutilisation des foyers. D’abord, les foyers ne sont pas construits pendant les périodes les plus anciennes et consistent généralement en de simples lentilles ou dépressions, regroupant du matériel brûlé associé à des charbons très fragmentaires sur un sol rougi (Roebroeks et Villa, 2011). Étant généralement au sol, ils sont aussi très sensibles à l’érosion qui résulte de processus naturels (i.e. crues, soutirages karstiques, animaux fouisseurs) ou anthropiques (i.e. piétinements, aménagements, nettoyage). Il est donc bien souvent très difficile de distinguer les foyers anciens sur la base d’observations macroscopiques seules (Aldeias et al., 2012), d’autant plus que de nombreux processus post-dépositionnels et taphonomiques affectent ces structures (March et al., 2014), que ce soit par l’altération des charbons (Chrzavzez, 2013 ; Chrzavzez et al., 2014), des résidus organiques (Théry-Parisot et al., 2008) ou des cendres (Shahack-Gross et al., 2008 ; Shahack-Gross et Ayalon, 2013). Afin de pallier aux problèmes d’identification des foyers anciens, non résolus par la simple étude macroscopique, les études micromorphologiques des structures de combustion (Wattez, 1988) deviennent depuis plusieurs années de plus en plus courantes. Toutefois, des biais existent dans l’enregistrement des feux dans les foyers, même pour les structures plus récentes ; et si la récurrence dans l’utilisation des foyers peut parfois être identifiée par une étude micromorphologique des structures (Galanidou, 2000), il n’est pas évident que l’ensemble des différents épisodes de combustion puissent être identifiés. Ensuite, les éruptions volcaniques ou la foudre peuvent être des facteurs importants de feux naturels, à l’origine de la combustion sur des gisements archéologiques (Roebroeks et Villa, 2011 ; Sorensen, 2017 ; Dibble et al., 2018). La seule présence d’éléments brûlés sur un site ne suffit donc pas à conclure à un usage du feu par les homininés (Brittingham et al., 2019). Le contexte est toutefois important : nous noterons en effet que pour le cas particulier des sites en grottes, pour lesquels il est possible de montrer que les sédiments sont bien in situ et n’ont pas été remaniés, la présence d’éléments brûlés et/ou chauffés et de charbons est un bon indicateur de feux anthropiques (Roebroeks et Villa, 2011).

Dans les abris et les grottes, il se trouve que les événements de paléo-feux peuvent être enregistrés ailleurs que dans les foyers, et notamment dans les spéléothèmes. Des études ont par exemple mis en évidence l’enregistrement de signaux post-feux dans des concrétions, résultant de l’impact de feux de surface naturels ou anthropiques au-dessus de cavités dans la chimie des eaux d’infiltration (Perrette et al., 2008 ; Nagra et al., 2016 ; Vandevelde et al., 2020). D’autres traces sont plus évidentes : il s’agit des marques de suie³ et/ou de particules charbonneuses enregistrées dans les spéléothèmes, témoins des feux passés faits dans les cavités (voir par exemple : Benington et al., 1962 ; Genty et al., 1997a, 1997b ; Gradziński et al., 2003 ; Brochier, 2008 ; Delannoy et al., 2009 ; Martínez-Pillado et al., 2014 ; Vandevelde et al., 2018 et références incluses ; Gheco et al., 2019 ; Koç et al., 2020). Celles-ci peuvent faire l’objet d’une étude fuliginochronologique (lat. fuligo, fuliginosus : suie), qui consiste à étudier la succession des dépôts de suie piégés dans une matrice. En effet, contrairement aux structures de combustion, la suie se conserve bien dans les concrétions calcaires et n’est pas sujette à des altérations taphonomiques flagrantes. Nous avons d’ailleurs pu constater sur des échantillons datant du Paléolithique moyen, provenant du site de la Grotte Mandrin (Malataverne, Drôme, France), que la suie avait conservé son odeur malgré les dizaines de milliers d’années nous séparant des feux préhistoriques ayant laissé ces traces. Les concrétions fuligineuses sont donc un matériau intéressant pour étudier les traces de feu, récentes ou anciennes (Vandevelde et al., 2020). Certaines concrétions calcaires présentent un autre avantage, celui d’être laminées annuellement (Baker et al., 1993, 2008 ; Genty, 1993). Lorsque cela peut être démontré, l’étude conjointe des films de suie et des doublets de calcite permet d’étudier la saisonnalité des occupations (Brochier, 1997, 1999, 2008 ; Genty et al., 1997a, 1997b ; Martínez-Pillado et al., 2010, 2014 ; Vandevelde, 2019) et de caler les chroniques de paléo-feux sur une échelle micro-chronologique de temps mesuré.

Dans cette étude, nous chercherons à savoir si les laminations observées dans les fins encroûtements carbonatés pariétaux du site archéologique de la Grotte Mandrin sont bien annuelles. Ainsi, nous pourrons déterminer si les chroniques de paléo-feux reconstituées pour les niveaux pléistocènes de la Grotte Mandrin (Vandevelde et al., 2017, 2018) peuvent être indexées sur un calendrier annuel. À cette fin, nous étudierons conjointement les variations saisonnières de la teneur en strontium et les alternances de fabriques cristallines, afin d’établir si ces deux signaux varient à la même échelle, selon un cycle annuel.

Le site archéologique « la Grotte Mandrin » (Malataverne, Drôme, France) surplombe la vallée du Rhône sur sa rive gauche, à une dizaine de kilomètres au sud de Montélimar et à 25 km au nord de la confluence Ardèche/Rhône (Fig. 1). Cet abri-sous-roche est creusé dans un massif calcaire à faciès urgonien riche en bioclastes daté du Barrémo-Bédoulien (Crétacé inférieur). Ce massif forme un éperon rocheux d’une vingtaine de mètres, situé à mi-pente de la colline du Jas des Chèvres, à l’est du défilé de Donzère où coule actuellement le Rhône. La Grotte Mandrin a une ouverture orientée au nord, qui mesure 12 mètres de large, 8 mètres de profondeur et 2 mètres de hauteur maximale (avant les fouilles archéologiques). Elle se situe à une altitude de 225 m et surplombe un paysage très ouvert formé par les plaines alluviales du Rhône (Camus et Rabanit, 2012 ; Slimak et al., 2017). Le site occupe actuellement une situation géographique intermédiaire entre les zones climatiques méditerranéennes et tempérées et bénéficiait déjà de l’influence de la méditerranée dans le passé (Vandevelde, 2019 ; Jeannet, sous presse) ; sa position de surplomb dans la Vallée du Rhône, au niveau d’un rétrécissement (le défilé de Donzère), en fait un emplacement privilégié pour l’enregistrement des variations climatiques et des migrations animales ou humaines (Slimak, 2004 ; Slimak et al., sous presse).

La séquence archéologique de la Grotte Mandrin est composée de dix unités sédimentaires : les couches J à A (de la plus ancienne à la plus récente). Seule l’unité A, non étudiée ici, s’est formée pendant l’Holocène ; le reste de la séquence date du Pléistocène (d’environ 100 à 42 ka BP – Vandevelde, 2019 ; Frouin et al., sous presse). Le remplissage sédimentaire est principalement constitué de fragments de calcaire (clastes) de la taille de cailloux et de graviers présents tout au long de la séquence et qui témoignent du délitement des parois (Fig. 2). De fines concrétions calcaires sont parfois présentes à la surface des plaquettes calcaires clastiques tombées au sol et retrouvées dans les différentes unités sédimentaires. Ces encroûtements carbonatés pariétaux sont parfois laminés et peuvent inclure de la suie ; ils sont extrêmement fins, généralement millimétriques, voire infra-millimétriques, et leur observation doit donc se faire en microscopie (Vandevelde et al., 2017).

Les encroûtements carbonatés pariétaux de la Grotte Mandrin sont caractérisés par une fabrique microcristalline. La fabrique cristalline dépend de plusieurs facteurs, dont la cinétique des processus de croissance de la calcite, le débit des eaux d’infiltration, la sursaturation de la solution parente en calcium, le dégazage de CO₂ (et sa cinétique) lorsque celle-ci émerge, la présence d’inhibiteurs de croissance dans la solution ou la température (Frisia et al., 2000 et références incluses). Une fabrique microcristalline se forme dans des conditions de quasi-équilibre (avec une faible sursaturation de la solution parente) et lorsque le débit des eaux d’infiltrations est très fluctuant. La présence périodique d’inhibiteurs de croissance, particules détritiques et colloïdales associées aux épisodes majeurs d’infiltration, peut également favoriser le développement de ce type de fabrique (Frisia et al., 2000). Quant à la lamination visible des concrétions, elle est majoritairement conditionnée par les variations des conditions hydrologiques (Genty, 1992, 1993 ; Fairchild et al., 2000 ; Frisia et al., 2000 ; Baker et al., 2008 ; Frisia et Borsato, 2010) qui conduisent à la formation de lamines micritiques apparaissant blanches en lumière réfléchie (WPL – white porous laminae) ou sparitiques palissadiques apparaissant sombres en lumière réfléchie (DCL – dark compact laminae) (Genty et Quinif, 1996). Ce type de lamines (micritiques et micro-sparitiques) est observable sur les lames minces des échantillons de la Grotte Mandrin (Fig. 3). Les périodes d’excès hydrique favorisent la précipitation de la calcite sous la forme lamines sparitiques ; ce sont des périodes de fort débit, avec un temps de résidence réduit de l’eau dans le sol, l’épikarst et le karst. Lors des phases plus sèches, la calcite précipite sous la forme de lamines micritiques, composées de plus petits cristaux de calcite ; le débit de l’eau y est plus faible et son temps de résidence s’en trouve augmenté (Fig. 4 – Genty et Quinif, 1996 ; Genty et Deflandre, 1998 ; Fairchild et al., 2000). Ces variations hydrologiques peuvent être marquées par les saisons et, dans ce cas, le couple DCL/WPL peut alors correspondre au cycle annuel (Allison, 1926 ; Genty, 1993). Lorsqu’elles se forment dans les porches de grottes, ou dans des abris-sous-roche dans le cas de la Grotte Mandrin, les concrétions peuvent être plus particulièrement soumises à aux variations saisonnières de l’humidité relative et de la pression partielle de CO₂ (pCO₂) de l’atmosphère de la cavité, qui y sont plus marquées car très proches des variations atmosphériques. Ces variations saisonnières peuvent contribuer à favoriser les changements de fabrique cristalline selon un cycle annuel (Baker et al., 2008). De même, les mécanismes de croissance peuvent changer à cause de la présence d’impuretés, dont la saisonnalité des apports qui a été documentée dans de nombreuses études a mené à la formation de spéléothèmes présentant une lamination saisonnière (Baker et al., 1993 ; Genty et al., 1997a, 1997b ; Gradziński et al., 1997 ; Frisia et al., 2000). Il faut aussi noter qu’en fonction de la période, du climat, ou de la situation géographique, la corrélation entre saison hydrique (sèche ou humide) et saison solaire (printemps, été, automne, hiver) ne sera pas toujours la même ; ainsi un type de lamines (DCL ou WPL) peut se déposer lors d’une période de l’année qui diffère d’un site à l’autre ou d’une époque à l’autre (Genty et al., 2001a, 2001b ; Kuczumow et al., 2003 ; Brochier, 2008). Il est également important de rappeler que toutes les concrétions ne sont pas laminées et que toute lamination n’est pas forcément saisonnière (Baker et al., 2008 ; Shen et al., 2013), ou pas toujours enregistrée de manière flagrante. Le caractère annuel des doublets DCL/WPL n’est donc pas évident ; il est à démontrer au cas par cas.

Afin de démontrer que le changement de fabrique cristalline reflète un changement annuel, il faut pouvoir synchroniser ce signal pétrographique avec un autre signal saisonnier ne dépendant pas majoritairement des mêmes facteurs. Plusieurs études ont montré que les fluctuations de différents éléments mineurs et traces, comme le baryum (Ba), le magnésium (Mg), le strontium (Sr), ou l’uranium (U), permettaient de mettre en évidence des cycles annuels dans les spéléothèmes de grottes réparties en plusieurs endroits du globe et particulièrement là où les alternances saisonnières sont marquées, comme en Australie (Desmarchelier, 1999 ; Nagra et al., 2016, 2017 ; etc.) et en Nouvelle-Zélande (Hellstrom et McCulloch, 2000), ou autour de la Méditerranée (sud de la France et nord-est de l’Italie – Fairchild et al., 2000).

L’incorporation des éléments mineurs et traces dans les carbonates secondaires se fait lors de leur précipitation à partir des eaux d’infiltration, solution parente chargée en éléments majeurs (Ca, C, O), mineurs et traces (Ba, Mg, Sr, U, Al, Fe, Mn, Si, Th, etc.). Ces éléments sont nombreux et dérivent de la décomposition de la végétation, d’apports particulaires éoliens (aérosols, loess) infiltrés et de l’altération météorique du sol et de la roche mère (Gascoyne, 1983 ; Hellstrom, 1998 ; Fairchild et al., 2000, 2006 ; Frisia et Borsato, 2010 ; Nagra et al., 2016). La concentration des éléments mineurs et traces dans la calcite dépend à la fois de la composition chimique de la solution parente et des conditions de précipitation des carbonates (températures, pluies, etc. – Desmarchelier, 1999, p. 70 ; Fairchild et al., 2000 – Fig. 4 et 5). Ces conditions de précipitation contrôlent également la cinétique de croissance de la calcite qui joue elle aussi un rôle dans l’incorporation des éléments mineurs et traces (Huang et Fairchild, 2001 ; Treble et al., 2003). Actuellement, les influences de ces processus sont encore mal circonscrites (Bourdin et al., 2011), d’autant plus pour un site comme la Grotte Mandrin, qui est un abri-sous-roche ouvert et dont les concrétions étudiées sont de fins encroûtements pariétaux et non pas des spéléothèmes classiques (stalactites, stalagmites, etc.) se développant en milieux plus endokarstiques.

Toutefois, certains auteurs identifient des facteurs principaux qui influencent davantage les concentrations de certains éléments plutôt que d’autres (Hellstrom, 1998). Nous nous intéressons ici au strontium, qui dérive majoritairement de la dissolution de la roche mère et du sol (Verheyden et al., 2000 ; Fairchild et al., 2006). Contrairement à d’autres éléments comme le magnésium (Gascoyne, 1983, 1992 ; Hellstrom, 1998 ; Fairchild et Treble, 2009 ; Drysdale et al., 2020 ; Wassenburg et al., 2020), les fluctuations du strontium ne semblent pas être influencées directement par les variations de température mais par d’autres facteurs, tels que le temps de résidence de la solution parente dans la roche et les sols ou la cinétique de croissance de la calcite.

En ce qui concerne le temps de résidence, plus l’eau reste longtemps dans le sol puis dans la roche et plus les interactions avec ces derniers sont importantes (Ayalon et al., 1999) et si la roche est composée de calcite, la concentration en strontium augmente avec le temps de résidence des eaux d’infiltration dans la roche (Fairchild et al., 2000 ; Huang et al., 2001). Dans ce cas, le rapport Sr/Ca augmente avec le temps de résidence de l’eau dans la roche (pendant les phases sèches) et il diminue au contraire lors des périodes d’excès hydrique lors desquelles l’eau circule plus rapidement et avec un plus grand débit. Ainsi les lamines DCL qui se forment lors des périodes d’excès hydriques, lorsque le temps de résidence de la solution parente est le plus court, sont appauvries en strontium versus les micrites.

Quant à la cinétique de croissance de la calcite, plusieurs études ont montré son importance dans la concentration finale en éléments mineurs et traces et notamment sur le strontium et le baryum, dont l’incorporation dans le réseau cristallin serait facilitée par une croissance rapide (Lorens, 1981 ; Tesoriero et Pankow, 1996 ; Fairchild et al., 2000, 2006 ; Huang et Fairchild, 2001 ; Treble et al., 2003). Cela dit, ce facteur dépend lui-même de facteurs supérieurs (Fig. 5) dont la température, les apports en eau, la concentration en ions Ca²⁺ et la pression partielle de CO₂ (Genty et al., 2001a, 2001b). Par exemple, Genty et Deflandre (1998) ont montré que plus l’excès d’eau est grand, plus le débit d’écoulement des eaux d’infiltration est important et plus il y a d’eau passant à travers la stalactite, et que cela induit une augmentation du taux de précipitation des carbonates. Roberts et al. (1998) ont quant à eux montré dans le cas de l’étude qu’ils ont menée sur des grottes écossaises que lorsque la température augmentait, la pression partielle de CO₂ augmentait, et donc la dissolution des minéraux, ce qui conduisit à une augmentation de la concentration en ions Ca²⁺ dans les eaux de percolation et donc à une augmentation du taux de précipitation de calcite.

Divers auteurs ont par ailleurs montré que l’activité biologique du couvert végétal (décomposition des matières organiques, respiration racinaire) était le facteur de contrôle qui dominait principalement les fluctuations de la teneur en strontium dans les spéléothèmes de leurs études (Hellstrom, 1998 ; Desmarchelier, 1999 ; Hellstrom et McCulloch, 2000). La décomposition pédologique a en effet un impact direct à la fois sur la pression partielle du CO₂ dans le sol et sur le pH des eaux de percolation ; les variations saisonnières de la pCO₂ se répercuteront donc sur celle du pH qui joue lui aussi un rôle dans l’incorporation des éléments mineurs et traces (Dörr et Münnich, 1989 ; Hellstrom, 1998 ; Desmarchelier, 1999 ; Borsato et al., 2007 ; Frisia et Borsato, 2010). Lorsque l’activité du couvert végétal est importante, la pression partielle de CO₂ augmente dans le sol, conduisant à une acidification des eaux d’infiltration et conséquemment à une dissolution plus importante des minéraux contenus dans le sol et son substratum calcaire surplombant la cavité⁴ (Ek, 1979 ; Renault et Brunet, 1981 ; Dever et al., 1982 ; Desmarchelier, 1999, p. 76 ; Genty et al., 2001a, 2001b). La corrélation positive entre les éléments Sr et Ba, observée dans différentes études (Hellstrom, 1998 ; Roberts et al., 1998 ; Desmarchelier, 1999 ; Fairchild et al., 2000 ; Hellstrom et McCulloch, 2000), suggère que les fluctuations de ces éléments (Sr et Ba) sont toutes deux influencées par ce même facteur dominant.

Dans un milieu ouvert comme les abris peu profonds et les porches de grottes, l’activité des micro-organismes épilithiques qui participent à la biominéralisation (Adolphe, 1981, 1987 ; Casanova, 1981, 1986 ; Campy et Macaire, 1989 ; Aubouin et al., 1996, pp. 326–327 ; Curie, 2013, pp. 36–37), les cycles de condensation et d’évaporation sur les parois, et la pression partielle de CO₂ dans l’air de la cavité sont très probablement des facteurs saisonniers supplémentaires influençant l’incorporation d’éléments traces. En effet, les organismes épilithiques, dont l’activité est influencée par le cycle annuel et notamment les variations de l’ensoleillement, peuvent activement favoriser le dépôt de carbonates sur les parois en éliminant du CO₂ lors de la photosynthèse (Frisia et Borsato, 2010). Quant aux processus d’évaporation sur les parois, ils accélèrent eux aussi la précipitation de la calcite (Baker et al., 2008), dont la cinétique influence l’incorporation du Sr. De même, le cycle annuel de température peut induire une modification saisonnière de la circulation de l’air dans les grottes (Andrieux, 1983 ; Treble et al., 2015 ; Liñán et al., 2020), qui joue également sur les variations de la pCO₂ dans l’air de la cavité (Baker et al., 2008). Ces dernières favorisent les fluctuations saisonnières de la cinétique de croissance de la calcite, le taux de croissance étant en effet plus élevé lorsque la pCO₂ de l’air diminue, ce qui favorise ainsi le passage du CO₂ de la phase aqueuse à la phase gazeuse (Frisia et Borsato, 2010).

Les facteurs influençant l’incorporation des éléments mineurs et traces dans les spéléothèmes sont entremêlés (Fig. 5) mais les divers éléments mineurs et traces semblent toutefois influencés par des facteurs dominants différents. Au vu des diverses études, pour le strontium, on retiendra principalement deux facteurs majeurs : 1) l’activité du couvert végétal et 2) la cinétique de croissance de la calcite, en grande partie liée au premier facteur mais également influencée par d’autres paramètres, dont les variations de la pCO₂ de l’atmosphère de la cavité. Tous ces facteurs à l’origine des fluctuations de la teneur en strontium des encroûtements carbonatés sont fortement influencés par les saisons. Différentes études (voir par exemple : Roberts et al., 1998 ; Desmarchelier, 1999 ; Fairchild et al., 2001 ; Huang et al., 2001 ; Kuczumow et al., 2003 ; Treble et al., 2003 ; Johnson et al., 2006 ; Stoll et al., 2012 ; Nagra et al., 2017) ont ainsi montré que l’analyse des variations à haute résolution du Sr était un moyen fiable de mettre en évidence des cycles annuels.

Étudier les variations de la concentration en Sr dans les encroûtements carbonatés de la Grotte Mandrin et les comparer aux alternances de fabrique cristalline de la calcite, majoritairement liées aux conditions hydriques et notamment aux variations de débit, permettrait donc d’étayer le possible caractère annuel des doublets de calcite (DCL/WPL) sur ce site, dans le cas où ces deux signaux saisonniers se synchroniseraient. Un moyen d’observer la présence ou l’absence de synchronisation entre ces signaux est :

• d’observer l’alternance DCL/WPL sur des échantillons préparés en lames minces ;

• de cartographier chimiquement les lamines des encroûtements pour certains éléments traces ou mineurs jugés pertinents, ici le strontium ;

• de superposer les deux images pour voir si les deux signaux sont synchronisés ou non.

Afin de déterminer si les doublets de calcite observés dans les encroûtements carbonatés pariétaux de la Grotte Mandrin sont annuels, nous avons étudié des fragments clastiques encroûtés prélevés tout au long de la stratigraphie du site (Fig. 2). Ces échantillons ont été choisis parce qu’ils présentaient des doublets calcitiques avec une alternance nette de lamines micritiques (WPL) et de lamines micro-sparitiques (DCL) de plusieurs dizaines de microns d’épaisseur et donc susceptibles d’être individuellement analysées pétrographiquement et géochimiquement.

Sur certains des encroûtements pariétaux de la Grotte Mandrin, si une lamination semble parfois ressortir en réflexion, elle ne correspond pas nécessairement aux doublets DCL/WPL. Des lamines claires (beiges, gris clair ou blanches) et sombres (brunes ou gris foncé) sont en effet parfois observables mais leur couleur peut varier latéralement au sein d’une même lamine en différents endroits de l’échantillon. Cette coloration est due à la présence d’éléments détritiques piégés dans la croûte et non à un changement de fabrique cristalline. L’observation des doublets DCL/WPL et l’étude de la position des films de suie au sein de ces doublets ne peut donc se faire, sur les échantillons de ce site, que via l’étude de lames minces, puisque la présence de suie et d’argiles brouillent parfois le signal observé en sections polies.

L’une des difficultés rencontrées pour l’analyse des doublets DCL/WPL est la résolution spatiale (Kuczumow et al., 2003) ; et ce même dans des cas où les lamines sont bien plus épaisses que celles observées dans les encroûtements de la Grotte Mandrin. Plusieurs approches ont ainsi été tentées souvent avec succès lors d’analyses antérieures pour étudier avec une haute résolution spatiale les variations des éléments mineurs et traces le long de l’axe de croissance des concrétions ; par exemple par sonde ionique (SIMS – Roberts et al., 1998 ; Huang et al., 2001 ; Finch et al., 2001, 2003 ; Fairchild et al., 2001 ; Baldini et al., 2002), par ablation laser couplée à un spectromètre de masse (LA-ICP-MS – Hellstrom, 1998 ; Desmarchelier, 1999 ; Treble et al., 2003, 2005 ; Desmarchelier et al., 2006), par micro-spectroscopie de fluorescence X, par rayonnement synchrotron (SR-μ-XRF – Kuczumow et al., 2003, 2005 ; Frisia et al., 2005 ; Borsato et al., 2007), ou non (μ-XRF – Dandurand et al., 2011 ; Scroxton et al., 2018 ; Vansteenberge et al., 2020).

Dans le cas des encroûtements de la Grotte Mandrin, souvent bourgeonnants, il a été jugé peu pertinent de n’étudier que des transects. Il était nécessaire de pouvoir réaliser des cartes élémentaires pour tenir compte des variations latérales, et également de pouvoir atteindre une résolution spatiale micrométrique, en surface comme en profondeur. C’est pourquoi nous avons choisi de recourir à la micro-spectroscopie sur plasma induit par laser (μLIBS) pour mesurer le strontium et le calcium, afin de normaliser les variations du strontium par rapport à cet élément majeur. Comme avec les méthodes précédemment citées, la spectroscopie sur plasma induit par laser (LIBS – Laser Induced Breakdown Spectroscopy) permet de révéler avec une très haute résolution spatiale (de quelques micromètres) des variations d’éléments mineurs et traces dans les carbonates de spéléothèmes par l’analyse de transects (Vadillo et al., 1998) mais aussi de réaliser des cartes élémentaires (Bassel et al., 2017 ; Motto-Ros et al., 2020).

Pour les analyses des éléments traces, les échantillons ont été préparés en lames minces de 30 μm d’épaisseur ; ces lames ont ensuite été polies (poli miroir 1 μm) pour l’analyse. Les mesures chimiques ont été acquises au CEA Saclay, DES / DPC / SEARS / LANIE par micro-spectroscopie sur plasma induit par laser (micro-Laser induced breakdown spectroscopy – μLIBS). Le principe de fonctionnement est le suivant : un laser est envoyé sur l’échantillon, créant un plasma, dont le spectre lumineux est ensuite analysé afin d’évaluer la composition de l’échantillon (présence ou absence de l’élément que l’on souhaite étudier) et la quantité de l’élément étudié. La méthode est micro-destructive : la surface de l’échantillon subit une ablation causée par le laser, focalisé sur la surface de l’échantillon. Chaque tir de laser forme un cratère, dont la profondeur est proportionnelle à l’énergie du laser. Le laser vaporise la matière localement, créant ainsi un plasma. Les photons émis par le plasma résultant sont collectés et analysés par un spectromètre ouvert sur une fenêtre choisie de longueurs d’ondes ; un spectre d’émission optique est alors obtenu sur cette fenêtre (Menut et al., 2003).

Après une série de tests, les paramètres choisis pour la réalisation des cartes élémentaires présentées ici ont été définis comme suit : 1) la fenêtre du spectromètre est centrée sur 467 nm, longueur d’onde proche de celle émise par le strontium (≈ 460,7 nm), ce qui permet également de mesurer le calcium (dont le pic principal émet à ≈ 458,6 et dont le pic secondaire émet à ≈ 468,5) (Fig. 6) ; 2) le laser a une énergie d’environ 3 μJ⁵ et chaque tir de laser est espacé des autres par un pas de 5 μm ; 3) les cratères mesurent 2 à 3 μm de diamètre et de profondeur. Cette résolution spatiale fine est parfaitement adaptée à notre objet d’étude. Dans l’idéal, trois points minimum par lamine sont nécessaires afin de pouvoir comparer les concentrations en strontium pour chacune d’entre elles ; l’analyse d’échantillons dont les lamines ont une épaisseur minimale de 15–20 μm fut donc privilégiée. L’instrument n’a pas été calibré pour la réalisation d’une étude quantitative (voir par exemple : Menut et al., 2003 ; Brachet et al., 2017), puisque nous souhaitons simplement étudier les variations relatives de la teneur en strontium. Au vu de nos problématiques de recherche concernant le cycle annuel, ces variations relatives internes aux spéléothèmes sont suffisantes, sans nécessité impérative de connaître les valeurs absolues (Hellstrom, 1998 ; Desmarchelier, 1999, p. 82).

Sept échantillons furent sélectionnés tout au long de la stratigraphie : dans les niveaux pléistocènes B2, B3, et D, à l’interface entre les couches E et F, et dans les couches F, I et J (Fig. 2). Les trois exemples de cartes en niveaux de gris (Fig. 7–9) présentent des variations relatives du rapport du Sr/Ca. En effet, le signal n’est pas toujours homogène en raison, par exemple, de la présence de microporosité dans les lamines micritiques, donc de l’ablation de quantités différentes de calcite suivant les tirs. Une ablation différentielle est ainsi notable entre les différentes fabriques cristallines. S’intéresser au rapport Sr/Ca permet de s’affranchir du biais de l’ablation différentielle mais le bruit associé au signal du Sr et celui associé au signal du Ca s’ajoutent. Ces cartes du Sr/Ca ont donc toujours été analysées en regard des cartes des signaux bruts du Sr, du Ca et du fond. D’autres auteurs (comme Hellstrom, 1998 ; Roberts et al., 1998 ; Vadillo et al., 1998 ; Desmarchelier, 1999 ; Huang et al., 2001 ; Fairchild et al., 2001 ; Finch et al., 2001, 2003 ; Kuczumow et al., 2003, 2005) ont adopté la même approche et ont normalisé les éléments mesurés par rapport au Ca.

Les cartes élémentaires du rapport Sr/Ca présentées dans cet article (Fig. 7–9) sont superposées aux photographies en microscopie des zones analysées correspondantes sur l’échantillon. Plus le signal est fort, c’est à dire plus il y a de strontium (normalisé par rapport au calcium) et plus les points de la carte tendent vers le blanc ; à l’inverse, plus la teneur en strontium est faible et plus les points de la carte tendent vers le noir. Pour faciliter la lecture des analyses et la comparaison de l’alternance des bandes claires et sombres indiquant la teneur en Sr avec l’alternance de fabrique cristalline, nous avons numéroté les lamines, en partant de la base de l’encroûtement. Ainsi, les mentions m1, s1, m2, s2, etc. sont des repères indiquant les micrites (m) et micro-sparites (s) dans leur ordre chronologique de formation (de bas en haut : par convention et pour présenter les données dans leur ordre stratigraphique, les fragments de parois qui portent l’encroûtement sont toujours ici situés en bas de l’image).

Nous avons pu remarquer que lorsque l’aire cartographiée inclut le bord de l’échantillon, un phénomène de décarbonatation est parfois observé ; celui-ci est dû à l’altération météorique de la partie externe des échantillons. Il ne doit pas être confondu avec l’effet de bord, dû au polissage différentiel à la jonction entre échantillon et résine. La surface polie n’étant alors pas complètement plane, cela provoque une dé-focalisation du laser et donc une baisse globale du signal (Sr comme Ca). Lorsque cet effet de bord est suspecté, il peut aisément se vérifier sur les cartographies du fond, dont le signal diminue également. Dans le cas de échantillon B3-133.19 (Fig. 7), c’est d’abord un phénomène de dissolution qui peut être observé dans le dernier tiers de l’échantillon : cela se voit sur les images en microscopie optique, où les films de suie et les lamines de calcites sont recoupés par cette dissolution. Une décarbonatation partielle, ou une microporosité initiale plus élevée, peut également être observée pour la partie la plus externe de cet encroûtement grâce aux cartes élémentaires qui présentent une faible intensité du signal, tant pour le calcium que pour le strontium. Celle-ci est couplée à un petit effet de bord (oblique de la surface de la dernière lamine), qui peut être mis en évidence par la carte du fond et par le profil du signal de fond.

La superposition des variations du signal Sr/Ca et des changements de fabrique cristalline de la calcite est parfaite dans le cas de l’échantillon D-46.8 (Fig. 8). Pour les échantillons B3-133.19 (Fig. 7), EF-1081 (trois zones cartographiées – a, b et c) et J-1304, une superposition partielle des deux signaux est parfois notée mais il y a toujours le même nombre d’alternances entre signal cristallographique et signal élémentaire. Certaines alternances de fabrique sont invisibles sur les cartes du Sr/Ca des échantillons F-77.3 (Fig. 9) et I-1225, et inversement, certaines alternances du signal Sr/Ca ne semblent pas correspondre à des changements de fabrique cristalline. Seulement, pour la cartographie élémentaire de l’échantillon I-1225 comme pour la cartographie c de l’échantillon F-77.3 (pour lequel trois zones – a, b et c – ont été cartographiées), la lamination est trop fine pour apparaître clairement sur les cartes, puisque les points et les pas de mesure sont trop grands pour permettre leur enregistrement. En effet, lorsque les lamines étudiées sont inférieures à 10 μm, il est difficile de pouvoir observer une synchronisation de ces dernières avec une quelconque bande claire ou sombre sur les cartographies. La taille des cratères (environ 2 ou 3 µm) et le pas de 5 µm (même s’il peut être réduit à 3 µm) entre chaque point ne permettent dans ce cas pas une résolution spatiale suffisante.

Dans tous les cas et peu importe la couche de provenance des échantillons, l’analyse de la composition élémentaires des lamines a montré que les (micro)-sparites sont plus riches en Sr que les micrites : 91,89 % des lamines micro-sparitiques sont enrichies en Sr et 97,62 % des lamines micritiques sont appauvries en Sr (Tab. 1).

Cet enrichissement relatif des lamines micro-sparitiques (DCL) en Sr par rapport aux lamines micritiques (WPL) suggère que le temps de résidence des eaux d’infiltration n’est pas le facteur majeur influençant la concentration en Sr dans les différentes lamines. En effet, les périodes d’excès hydrique sont des périodes de fort débit, avec un temps de résidence réduit de l’eau dans le sol, l’épikarst et le karst. Or moins l’eau reste longtemps dans le sol puis dans la roche et moins les interactions avec ces derniers sont importantes (Fig. 4 – Ayalon et al., 1999) et donc moins la solution parente se charge en Sr (Fairchild et al., 2000 ; Huang et al., 2001). À la Grotte Mandrin la roche encaissante étant composée d’une roche calcitique (calcaire Barrémo-Bédoulien), le rapport Sr/Ca devrait donc augmenter dans les lamines micritiques (WPL) associées aux phases sèches et au contraire diminuer dans les lamines micro-sparitiques (DCL) qui se forment lors des périodes d’excès hydrique. Or ce n’est pas le cas ici, puisqu’au contraire, les DCL sont presque systématiquement enrichies en Sr. Les conditions hydrologiques ne semblent donc pas être le premier facteur influençant les variations de la teneur en strontium sur ce site. Ces dernières s’expliqueraient donc par un (ou plusieurs) autre(s) facteur(s) majeurs, mis en évidence par les études précédemment mentionnées, en partie liés (Fig. 5) et influencés par les saisons, à savoir l’activité du couvert végétal et/ou la cinétique de croissance de la calcite. Ces facteurs provoquent des fluctuations saisonnières de la teneur en strontium dans les encroûtements carbonatés, d’autant plus marquées dans le cas d’un petit abri-sous-roche ouvert comme la Grotte Mandrin, où la pCO₂ de la cavité correspond à la pCO₂ atmosphérique qui varie selon un cycle annuel.

Sur certains échantillons de la Grotte Mandrin, nous avons pu constater que le signal élémentaire (bandes) et l’alternance de fabrique cristalline pouvaient tous deux être présents mais difficilement observables (lamines et bandes mal dessinées ; situation observée pour 3 lamines seulement, soit 3,80 % des cas). L’explication pourrait être liée aux conditions environnantes : les années particulièrement froides et peu humides auraient pour conséquence d’une part, la précipitation de calcite en lamines micro-sparitiques mal dessinées car parsemées de micrite puisque la saison humide serait relativement sèche en raison du froid, et d’autre part, la teneur en strontium serait faible en raison du peu d’activité du couvert végétal, à nouveau en raison du froid. Un froid sec pourrait donc être ce phénomène hiérarchiquement supérieur aux autres facteurs majeurs influençant les deux signaux (Fig. 5), prévenant à la fois l’augmentation de l’activité biologique du sol et la formation de la sparite.

Nous avons également pu noter que l’enregistrement d’une variation de la concentration en strontium peut parfois se faire nettement dans des endroits où le changement de fabrique n’est que peu lisible (situation observée pour 3 lamines seulement, soit 3,80 % des cas). Cela suggère que les variations de la concentration en strontium et les alternances de fabrique cristalline seraient bien deux signaux majoritairement contrôlés par des causes indépendantes, puisque si celles-ci étaient strictement identiques les deux signaux seraient toujours parfaitement synchronisés. Ce phénomène peut potentiellement s’expliquer de la façon suivante : des saisons humides plus sèches qu’à l’accoutumée induiraient la formation d’îlots micritiques dans les micro-sparites ou bien, la formation de micro-sparite pourrait tout simplement ne pas avoir lieu ; en parallèle, le couvert végétal relativement actif induirait tout de même une plus forte concentration en strontium dans les eaux de percolation. Une bande avec une concentration relativement plus forte de strontium se formerait alors, sans être clairement superposée à une lamine sparitique.

À l’inverse, il arrive que des lamines micro-sparitiques soient visibles en lame mince mais qu’il n’y ait aucune alternance de bandes riches vs pauvres en strontium correspondantes sur la cartographie élémentaire (comme dans le cas des lamines s3 et s4 de l’échantillon F-77.3 en Fig. 9), ou du moins peu lisibles (comme dans le cas de l’alignement de spots un tout petit peu enrichis en Sr au niveau la lamine s3 sur l’échantillon D-46.8 en Fig. 8). Ce cas de figure a été observé pour 5 lamines, soit 6,33 % des cas. Ce phénomène pourrait également avoir une explication météorologique : pour les années particulièrement froides le signal Sr/Ca pourrait par exemple être plus faible, voire absent, en raison du peu d’activité biologique du couvert végétal.

Hormis ces rares cas où l’un des deux signaux n’est pas enregistré (2,53 % des cas) ou mal enregistré (7,59 % des cas) par la concrétion, le même nombre d’alternances de bandes enrichies vs appauvries en Sr et de lamines micritiques vs micro-sparitiques est généralement observé et ces alternances sont la plupart du temps synchronisées. En effet, 96,20 % des lamines se synchronisent avec des fluctuations du strontium (Tab. 1). Il arrive toutefois occasionnellement que les deux signaux soient légèrement décalés l’un par rapport à l’autre (il y a ainsi 30,26 % des synchronisations qui ne sont que partielles). Plusieurs causes peuvent expliquer ces légers décalages. D’une part, elle peut être d’ordre analytique et être due à une différence de résolution entre les cartes élémentaires (dont le pas d’analyse est généralement de 5 μm et dont chaque point représente donc une moyenne du signal du Sr sur environ 25 μm²) et les photographies des échantillons, provoquant un décalage de quelques microns, inférieur au pas d’analyse. Le décalage peut également être causé par des imprécisions de superposition entre carte élémentaire et photographie de l’échantillon en raison de l’utilisation d’objectifs de microscope différents et qui présentent des déformations optiques qui leur sont propres. D’autre part, le décalage observé est parfois un peu plus important et ne semble pas seulement un artefact lié aux conditions analytiques ; il viendrait donc soutenir l’idée de deux signaux (alternances de fabrique cristalline et fluctuations de la teneur en Sr) majoritairement contrôlés par des causes indépendantes. Ici, le léger retard d’un signal par rapport à l’autre pourrait par exemple indiquer que la saison humide peut ne pas commencer en même temps que la période où le couvert végétal est biologiquement plus actif. Le décalage pourrait aussi être expliqué par le temps de résidence de l’eau : les eaux de percolation, qui enregistrent un certain signal pendant les périodes sèches et ont une progression lente, seraient chassées par les nouvelles eaux d’infiltration, qui arrivent en périodes humides et qui ont une progression bien plus rapide ; le signal correspondant à la fin de la saison sèche précipiterait donc dans les carbonates au début de la période humide, avec un délai (Genty et Deflandre, 1998 ; Genty et al., 2014). Ce phénomène expliquerait notamment les quelques bandes de transitions, aux concentrations intermédiaires en strontium, parfois observées aux franges des lamines. Ces différents temps de résidence et le mélange d’eau d’âges et donc de composition différentes peut donc avoir pour effet de moyenner le signal saisonnier (Desmarchelier, 1999, p. 77 ; Genty et al., 2014) dans les zones intermédiaires.

La saisonnalité des fluctuations du strontium est établie par de nombreuses études (Roberts et al., 1998 ; Desmarchelier, 1999 ; Fairchild et al., 2001 ; Huang et al., 2001 ; Kuczumow et al., 2003 ; Treble et al., 2003 ; Johnson et al., 2006 ; Stoll et al., 2012 ; Nagra et al., 2017). Mais si leurs auteurs montrent tous que l’analyse des variations à haute résolution du strontium est un moyen fiable de mettre en évidence des cycles annuels, les causes de ces fluctuations qu’ils mettent en évidence sont variées et parfois liées par des facteurs interdépendants. Notre étude montre ici que les conditions hydrologiques ne semblent pas être le premier facteur influençant les variations de la teneur en strontium à la Grotte Mandrin. Nous avons donc émis plusieurs hypothèses permettant d’expliquer les différents schémas ici observés entre les fluctuations de la teneur en strontium et les alternances de fabrique cristalline de la calcite (synchronisation, superposition parfaite, légers décalages, qualité d’enregistrement de l’un ou l’autre des signaux). Elles restent toutefois à démontrer à travers une étude plus poussée du fonctionnement actuel de l’abri couplée à une étude paléo-environnementale détaillée qui permettrait également d’établir le lien entre saisons solaires et saisons hydriques pour chaque couche archéologique. Toutefois, notre étude montre que si la synchronisation entre bandes claires et sombres (variations de la teneur en Sr) et lamines de différentes fabriques n’est pas toujours parfaite, il y a néanmoins un lien indéniable et fort entre ces signaux ; qu’il y ait un léger décalage ou non entre eux, ils varient à une même échelle. Autrement dit, les alternances de fabrique cristalline se font à la même échelle que les variations annuelles du strontium, ce qui confirme, comme dans d’autres études (Hellstrom, 1998 ; Desmarchelier, 1999 ; Fairchild et al., 2000 ; Nagra et al., 2017), la nature annuelle des doublets DCL/WPL des encroûtements carbonatés pariétaux de la Grotte Mandrin.

La vitesse de croissance des carbonates varie dans le temps ; ainsi les doublets DCL/WPL, annuels à la Grotte Mandrin, ne présentent pas tous la même épaisseur au sein d’un même échantillon (Fig. 10). Les rythmicités temporelles des paléo-feux dans la cavité ne sont donc pas directement accessibles par l’observation des séquences des occupations matérialisées en codes-barres : même si les humains avaient fait du feu tous les ans à la même saison dans l’abri, il n’y aurait pas toujours le même écart entre les films de suie. De la combinaison des facteurs « rythme des occupations pyrogéniques » et « variations des conditions météorologiques » va résulter un rythme particulier de succession des films de suie au sein de l’échantillon. Toutefois, l’analyse fuliginochronologique et la démonstration du caractère annuel des doublets de calcite à la Grotte Mandrin permettent de démêler ces deux facteurs. En effet, la position des films de suie dans les doublets de calcite peut être documentée, et la nature annuelle des doublets confère à cette position un sens chronologique. Il devient par exemple possible de déterminer si l’abri était occupé une ou plusieurs fois par an et lors de quelle(s) saison(s) hydrique(s). La place des films de suie dans le cycle annuel de concrétionnement peut donc servir d’indicateur de la saisonnalité (hydrique) d’occupation du site (Fig. 11 et 12).

Notons qu’il n’est pas toujours possible d’obtenir des informations sur la saisonnalité d’occupation d’un site par l’étude de la faune, par exemple en raison des processus taphonomiques. De même, la saisonnalité d’occupation du site n’est pas forcément accessible lorsque sont étudiés des sites holocènes pouvant être occupés dans le cadre d’activités particulières (pastoralisme, événements festifs, tourisme, refuge temporaire, etc.) n’impliquant pas forcément la consommation de gibier abattu à la même période que l’occupation du site (pas de consommation de viande ou bien consommation de ressources stockées). Néanmoins, des feux peuvent avoir été faits et leurs traces enregistrées dans des concrétions, que ce soit dans le cadre d’événements festifs, de visites touristiques, ou de l’utilisation récente d’abris ou de grottes pendant la Seconde Guerre mondiale par exemple (Vandevelde et al., 2020). La fuliginochronologie peut donc servir de nouveau proxy apportant, comme l’archéozoologie, des informations sur les questions de l’identification de périodes d’occupation d’un site, même si les résultats sont différents (saison hydrique vs saison solaire) et qu’ils ne se placent pas à la même échelle. En effet, l’intérêt principal de la fuliginochronologie réside surtout en la nature décumulée⁶ des données qu’elle produit vs les analyses fauniques dont les assemblages de restes étudiés résultent de l’ensemble des occupations qui ont contribué à la constitution de chacune des couches archéologiques identifiées lors des fouilles. Les analyses fuliginochronologiques permettent donc de différencier les événements et de les ordonner dans le temps, là où la plupart des sous-disciplines de l’archéologie se heurtent à la nature cumulative des assemblages en abris-sous-roche ou en grottes qui prévient toute interprétation palethnologique des assemblages. Cette méthode permet par exemple l’identification : de la saison de chacune des occupations (pyrogéniques) en fonction de l’association du film de suie à une lamine micritique (saison sèche) ou sparitique (saison humide) ; du nombre d’occupations par an par le décompte du nombre de films de suie par doublet de calcite ; ou de la répétition, ou non, d’un même modèle d’occupation du site à travers le temps.

Ainsi, à la Grotte Mandrin où la nature annuelle des doublets de calcite a pu être démontrée, les séquences de films de suie peuvent être indexées sur le calendrier annuel de la précipitation des carbonates ; l’étude conjointe des films de suie et des doublets de calcite permet donc de caler les chroniques de paléo-feux sur une échelle micro-chronologique de temps mesuré, ici avec une résolution annuelle (Fig. 11 et 12). L’étude des rythmicités des occupations sur ce site devient alors accessible.

Dans le cas particulier d’un site archéologique comme un abri-sous-roche ou une grotte, les spéléothèmes ne sont pas que des archives paléo-climatiques. Les concrétions fuligineuses sont aussi des archives des activités anthropiques, pouvant par exemple enregistrer les traces des occupations humaines passées qui peuvent alors être décomptées et dont le rythme de succession peut être étudié.

Nous souhaitons chaleureusement remercier Jacques É. Brochier avec qui les échanges ont été extrêmement précieux lors de l’étude des encroûtements carbonatés fuligineux de la Grotte Mandrin, de même que les relecteurs pour la pertinence de leurs commentaires. Les analyses et micro-photographies ont été réalisées au sein de la Plateforme ArchéoScopie de la MSH Mondes (USR 3225 CNRS, Nanterre). Ce travail a par ailleurs bénéficié de financements de l’équipe Archéologies environnementales de l’UMR 7041 ArScAn (financement exceptionnel), de l’école doctorale d’archéologie de l’Université Paris 1–Panthéon-Sorbonne (ED112) (financement exceptionnel), de la Fondation l’Oréal (Bourse l’Oréal-Unesco pour les Femmes et la Science), et du Service Régional d’Archéologie (SRA) Auvergne-Rhône-Alpes (financement exceptionnel). Les recherches à la Grotte Mandrin ont bénéficié depuis 30 ans de l’appui du SRA Auvergne-Rhône-Alpes, de la commune de Malataverne et des nombreux mécènes locaux engagés autour de ces recherches. Que chacun en soit remercié.