Abstract
Quartz grains from the McArthur River uranium deposit of the Athabasca Basin, Saskatchewan, are characterized by three distinct types of cathodoluminescence (CL): 1) halos surrounding U- and Th-bearing mineral inclusions, and 2) patches and 3) continuous rims along grain boundaries and fractures. These three types of CL have a constant width of ~35 to 45 μm, consistent with the maximum depth of penetration of alpha particles, and therefore they record alpha-particle-induced radiation damage. Relative to the host grains, the radiation-damaged areas are characterized by pronounced but broad CL bands in the ultraviolet (~350 nm) and red (~620–650 nm) regions. Isochronal annealing experiments reveal that the ultraviolet CL persists to 500°C but is annealed out at 600°C, whereas the red CL persists to at least 800°C. Electron paramagnetic resonance (EPR) spectroscopy, including detailed measurements on saturation behavior and thermal properties, revealed six paramagnetic defects: one oxygen vacancy center (E1′), three silicon vacancy hole centers [O2 3−/H+(I), O2 3−/H+(II) and O2 3−/M+] and two O2 − peroxy centers. Spectral simulations confirm the presence of these centers. Moreover, EPR spectra of HF-treated samples show that the silicon vacancy-hole centers and the peroxy centers are concentrated in the radiation-damaged rims and fractures. Center E1′ appears to occur throughout the quartz grains and is annealed out at ~500°C; it thus cannot be responsible for the ultraviolet or red CL. The silicon vacancy-hole centers are all annealed out between 550° and 600°C, similar to the annealing temperature of the ultraviolet CL. The peroxy centers are the only paramagnetic defects stable above 600°C, corresponding to the preservation of red CL in radiation-damaged areas at high temperatures. Therefore, the silicon vacancy-hole centers and the peroxy centers are probably responsible for the characteristic ultraviolet and red CL, respectively, associated with radiation-damaged halos, patches and rims in quartz.
Abstract
Les grains de quartz du gisement d’uranium de McArthur River, bassin d’Athabasca, au Saskatchewan, possèdent trois types de cathodoluminescence (CL): 1) auréoles autour d’inclusions de minéraux porteurs d’uranium ou de thorium, 2) taches et 3) bordures continues le long de grains et de fractures. Les trois types de CL sont développées sur une largeur constante d’environ ~35 à 45 μm, ce qui concorde avec la profondeur de pénétration maximale des particules alpha, et ils témoignent donc de l’étendue du dommage dû aux particules alpha. Par rapport aux grains hôtes, les franges endommagées possèdent des bandes CL prononcées mais floues dans les régions ultraviolette (~350 nm) et rouge (~620–650 nm). Des expériences de recuit isochronales révèlent que le bande CL ultraviolette persiste jusqu’à 500°C, mais elle disparait à 600°C, tandis que la bande CL rouge persiste jusqu’à au moins 800°C. Les spectres de résonance paramagnétique des électrons (EPR), y inclus les mesures détaillées du comportement de la saturation et des propriétés thermiques, révèlent six défauts paramagnétiques: une lacune sur un site de l’oxygène (E1′), trois trous représentant des sites Si vacants [O2 3−/H+(I), O2 3−/H+(II) et O2 3−/M+], et deux sites dus aux groupes peroxy, O2 −. Les simulations de nos spectres confirment la présence de ces centres. De plus, les spectres EPR d’échantillons traités avec HF montrent que les centres associés aux lacunes au site Si et ceux attribués aux groupes peroxy seraient concentrés dans les bordures et le long de fractures dans le quartz endommagé. Le centre E1′ semble caractériser le quartz de façon généralisée, et disparait à environ ~500°C; il ne pourrait donc rendre compte de la cathodoluminescence ultraviolette ou rouge. Les centres lacunaires au site Si disparaissent suite au recuit entre 550° et 600°C, dans le même intervalle que la température de recuit de la cathodoluminescence ultraviolette. Les sites à groupes peroxy seraient les seuls défauts paramagnétiques stables au delà de 600°C, correspondant ainsi à la préservation de la cathodoluminescence rouge dans les régions endommagées à températures élevées. Il semble donc que les centres lacunaires au sites Si et les centres à groupes peroxy seraient responsables de la cathodoluminescence caractéristique ultraviolette et rouge, respectivement, associée aux auréoles, taches, et liserés endommagés dans le quartz.
(Traduit par la Rédaction)
