Abstract

An incomplete solid-solution series exists between jarosite, KFe3(SO4)2(OH)6, and plumbojarosite, Pb[Fe3(SO4)2(OH)6]2, on the basis of experimental data and the observed chemical variations of these minerals in nature. Samples were synthesized in a chloride-rich solution at 140° and 110°C and studied using X-ray powder diffraction, Rietveld analysis and chemical analysis. Under these conditions, plumbojarosite will only precipitate if the solution has a high concentration of Pb, 99 mol.% Pb. Only jarosite forms from solutions with up to 79 mol.% Pb in the starting solution. At 85 mol.% Pb in the solution, both jarosite and plumbojarosite precipitate. At the conditions of synthesis, Pb substitution into jarosite is extremely limited, with occupancy of 2% in the potassium site. Increased Pb in the starting solution resulted in no increased substitution of Pb into jarosite, but an increased substitution of H3O+ into the structure. An increase in charge due to Pb2+ substitution at the A site causes a charge imbalance in the structure. Potassium substitution into plumbojarosite is more extensive, K/(Pb + K) = 32%. Potassium substitution preferentially occurs in one of the two symmetrically distinct A-sites, based on a Rietveld refinement of site populations.

Abstract

Une solution solide incomplète existe entre la jarosite, KFe3(SO4)2(OH)6, et la plumbojarosite, Pb[Fe3(SO4)2(OH)6]2, jugeant des données expérimentales et des variations en composition observées dans ces minéraux dans la nature. Nous avons synthétisé certaines compositions de la série à partir de solutions chlorurées à 140° et 110°C, et nous les avons caractérisé au moyen de diffraction X sur poudres, analyse de Rietveld, et analyse chimique. A ces conditions, la plumbojarosite ne peut précipiter que si la solution possède une forte concentration de Pb, 99% sur une base molaire. Seule la jarosite cristallise à partir de solutions ayant jusqu’à 79% de Pb au départ. A un niveau de 85% Pb en solution, jarosite et plumbojarosite se forment ensemble. Aux conditions de synthèse, l’incorporation du Pb dans la jarosite est fortement limité, avec un taux d’occupation de 2% au site du potassium. Une augmentation dans la teneur en Pb de la solution de départ n’a pas mené à une augmentation du taux de substitution du Pb dans la jarosite, mais nous documentons une augmentation dans la substitution de H3O+ dans la structure. Une augmentation de charges due à l’incorporation du Pb2+ au site A mène à une distribution de charges non balancée dans la structure. Par contre, plus de potassium pent être accommodé dans la plumbojarosite, jusqu’à K/(Pb + K) = 32%. Le potassium semble préférer un des deux sites A symétriquement distincts, selon les résultats de l’affinement Rietveld de la population des sites.

(Traduit par la Rédaction)

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