Abstract

The mineral form, grain size and texture of As-bearing particles are important factors influencing the risk to human health associated with exposure to As-contaminated soils, sediments and mine wastes. Mining of arsenopyrite-bearing gold ores in Nova Scotia in the late 1800s and early 1900s has left a legacy of weathered, As-rich tailings deposits in more than 60 gold districts across the province. Fourteen samples of near-surface tailings and one of soil from several former gold mines frequented by the public were sieved to <150 μm and characterized using conventional mineralogical techniques (XRD, microscopy and EPMA) and synchrotron micro-analysis (μ-X-ray diffraction, μ-X-ray fluorescence and μ-X-ray absorption spectroscopy). Two high-As (>20% As) mill concentrates exposed at the surface within the tailings deposits are dominated by a single As mineral, fine-grained scorodite (FeAsO4·2H2O) in one case, and massive unweathered arsenopyrite in the other. In the tailings (0.7 to 7% As), scorodite and amorphous hydrous ferric arsenate (HFA) are the most common As-bearing major components, occurring as discrete grains or grain coatings on gangue minerals. Other major As phases identified in the tailings include As-bearing amorphous hydrous ferric oxyhydroxides (HFO), kaňkite (FeAsO4·3.5H2O), pharmacosiderite [KFe4(AsO4)3(OH)4·6–7H2O], yukonite [Ca7Fe12(AsO4)10(OH)20·15H2O], amorphous Ca–Fe arsenates, and arsenopyrite. Minor or trace constituents include: As-bearing ferric oxyhydroxides with up to 10% As (HFO, goethite, lepidocrocite and akaganeite), As-bearing sulfates (jarosite [(K,Na,H3O)Fe3(SO4)2(OH)6], tooeleite [Fe6(AsO3)4(SO4)(OH)4·4H2O]) and realgar (As4S4). Arsenic-bearing HFO (2.5% As) and goethite (0.08% As) were identified in the single B-horizon soil sample. This study is part of a broader coordinated effort by a multi-department federal and provincial advisory committee formed to coordinate the study of ecosystem and human health risks associated with historical gold mine sites in Nova Scotia. Our study shows that (i) the mineralogy of As in weathered tailings is highly variable, with aggregates of more than one As-bearing phase common in a given sample, and (ii) major differences in As mineralogy in the tailings are mainly controlled by factors that influence the weathering history (e.g., presence or absence of mill concentrates, degree of water saturation, and abundance of relict carbonate minerals). The variable solubility of these primary and secondary As-bearing minerals influences both the environmental mobility and the bioaccessibility of As in near-surface tailings and soil samples.

Abstract

La forme minéralogique, la granulométrie et la texture des particules arsenifères s’avèrent des facteurs importants qui influencent le risque à la santé associé à une exposition aux sols, sédiments et déchêts miniers contaminés en arsenic. L’extraction de minerais aurifères en Nouvelle-Écosse vers la fin des années 1800 et au début du siècle dernier a laissé comme succession des rejets altérés riches en As dans plus de 60 districts aurifères répandus dans la province. Nous avons pris quatorze échantillons de ces rejets exposés à la surface et un échantillon de sol au site de plusieurs mines d’or accessibles au public. Ceux-ci ont été tamisés à <150 μm et caractérisés au moyen de techniques minéralogiques conventionnelles (diffraction X, microscopie, et analyse avec une microsonde électronique) et de micro-analyses avec un synchrotron (μ-diffraction X, μ-fluorescence X et μ-spectroscopie d’absorption X). Deux concentrés à haute teneur en As (>20% As) exposés dans ces amas de rejets contiennent un seul minéral d’arsenic, la scorodite (FeAsO4·2H2O) à grains fins dans un cas, et l’arsénopyrite massive dans un autre. Dans les rejets (entre 0.7 et 7% As), la scorodite et un arsenate ferrique amorphe (HFA) sont les porteurs les plus répandus d’arsenic; on les trouve en grains distincts ou en liserés en bordure des minéraux de la gangue. Ont aussi été identifiés dans ces rejets des oxyhydroxydes amorphes ferriques hydratés arsenifères (HFO), kaňkite (FeAsO4·3.5H2O), pharmacosiderite [KFe4(AsO4)3(OH)4·6–7H2O], yukonite [Ca7Fe12(AsO4)10(OH)20·15H2O], des arsenates amorphes à Ca–Fe, et l’arsénopyrite. Parmi les composants mineurs ou présents en traces sont des oxyhydroxides ferriques contenant plus de 10% d’arsenic (HFO: goéthite, lépidocrocite et akaganéite), des sulfates arsenifères (jarosite [(K,Na,H3O)Fe3(SO4)2(OH)6], tooéléite [Fe6(AsO3)4(SO4)(OH)4·4H2O]) et réalgar (As4S4). Nous avons identifié la phase HFO (2.5% As) et la goéthite (0.08% As) dans l’échantillon de la couche B du sol. Notre travail fait partie d’un effort coordonné plus large impliquant plusieurs départments aux niveaux fédéral et provincial et un comité consultatif formé pour coordonner l’étude de l’écosystème et des risques à la santé associés aux sites d’extraction historique de minerais aurifères en Nouvelle-Écosse. Nous démontrons que (i) la minéralogie de l’arsenic dans les rejets sujets à l’altération de surface est très variable, avec des agrégats répandus de plus d’une espèce arsenifère dans un seul échantillon, et (ii) les différences importantes en minéralogie de l’arsenic dans ces rejets seraient régies par l’évolution de l’altération de surface, influencée par la présence ou l’absence de concentrés du minerai, le degré de saturation en eau, et l’abondance de reliquats de minéraux carbonatés. La solubilité variable de ces minéraux primaires et secondaires porteurs d’arsenic exerce une influence à la fois sur la mobilité environnementale et la bioaccessibilité de l’arsenic dans les déchets non enfouis et les sols.

(Traduit par la Rédaction)

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