Abstract

A deep geological repository in stable plutonic rock is being considered for the long-term storage of spent nuclear fuel in Canada. In this study, we examine the adsorption of Cs+ on clay minerals that may be used as engineered barriers in a repository or that are associated with fracture zones in the host rock. Ion-exchange experiments show that montmorillonite adsorbs more Cs than vermiculite, both 2:1 layer clay minerals. In the disordered structure of vermiculite, Cs was found to adsorb preferentially close to tetrahedral sites, where Al substitution for Si produced a local charge imbalance. Kaolinite, a 1:1 clay mineral, adsorbs very little cesium on its external surfaces. Elevated temperature and pressure, similar to those that would occur in an underground repository, do not affect the amount of Cs+ adsorbed by montmorillonite. Cesium-133 MAS NMR spectroscopy indicates that Cs+ is adsorbed in the interlayer of montmorillonite in two stages and in two environments: the layer of H2O molecules, where Cs+ is surrounded by H2O molecules, and the layer closer to the clay surface, where Cs+ is more tightly bonded to the basal oxygen atoms of the tetrahedra. The first stage of cesium adsorption is a rapid uptake in both the basal oxygen layer and the H2O molecule layer, in a ratio of 2:1. The H2O molecule layer reached its capacity immediately, and the amount of cesium adsorbed remains constant up to seven days. However, the adsorption in the basal oxygen layer increases after one hour to a ratio of 5:1 with respect to the H2O molecule layer, and remains at that level for the rest of the adsorption time.

Abstract

On considère présentement un reposoir géologique profond dans une roche plutonique stable pour l’enfouissement à long terme de déchets nucléaires au Canada. Dans cette étude, nous examinons l’adsorption du Cs+ sur des minéraux argileux quipourraient être utilisés comme barrières planifiées autour du reposoir ou bien qui se trouvent le long de fractures dans la roche hôte. Les expériences sur l’échange ionique montrent que la montmorillonite adsorbe plus de Cs que la vermiculite, tous deux des argiles à couches 2:1. Dans la structure désordonnée de la vermiculite, le Cs devient adsorbé de préférence près de sites tétraédriques, où l’aluminium peut substituer au Si pour produire un écart local à l’électroneutralité. La kaolinite, un argile de type 1:1, adsorbe très peu de césium sur ses surfaces externes. Une température et une pression élevées, semblables aux conditions anticipées dans un reposoir souterrain, n’ont aucun effet sur le taux d’adsorption du Cs+ sur la montmorillonite. La spectroscopie MAS NMR du césium-133 indique que le Cs+ est adsorbé dans l’interfeuillet de la montmorillonite en deux stades et deux milieux: la couche de molécules d’H2O, dans laquelle le Cs+ est entouré de molécules de H2O, et la couche plus près de la surface de l’argile, où le Cs+ serait plus fortement lié aux atomes d’oxygène formant la base des tétraèdres. Le premier stade de l’adsorption du césium est rapide, et implique à la fois la couche d’atomes d’oxygène et la couche de molécules d’H2O, dans une proportion de 2:1. La couche de molécules d’H2O atteint sa capacité immédiatement, et la quantité de césium adsorbée demeure constante pour jusqu’à sept jours. Toutefois, l’adsorption dans la couche d’atomes d’oxygène à la base des tétraèdres augmente après une heure dans un rapport de 5:1 par rapport au taux dans la couche de molécules de H2O, et demeure inchangée pour le reste de la période d’adsorption.

(Traduit par la Rédaction)

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