Abstract

Interaction of concentrated acidic uranyl-bearing solutions at initial values of pH of 2.5 and 4.5 with calcite at 25°C in an open system results in formation of schoepite, becquerelite and wyartite-II. Interaction of similar solutions with calcite at 100°C results in the formation of dehydrated schoepite after one day and becquerelite after two to three days. Concentrated basic uranyl-bearing solutions in contact with calcite at 25°C in an open system produce uranyl-bearing calcite, wyartite-II, becquerelite and schoepite. Uranyl tricarbonate minerals such as liebigite precipitate on calcite only in more highly concentrated basic solutions. The crystal morphologies of almost all of these minerals were recorded on the calcite surface with an atomic force microscope (AFM). Red crystals of becquerelite grown in acidic solutions are elongate parallel to [010], and the (001) face is defined by the [010], [110] and [100] edges. The (001) face of pink crystals of wyartite-II grown in an acidic solution is defined by the [120], [100] and [120] edges and has striations parallel to [100]. Under basic conditions, uranyl-bearing calcite precipitates as growth hillocks in the first few minutes of the experiments. Green crystals of liebigite are attached to the calcite surface via their (001) or (010) faces. The (001) face of pink-to-violet crystals of wyartite-II grown in basic solutions is defined by the [100], [110], [120], [230] and [010] edges. Small red crystals of becquerelite grown in basic solution have a similar morphology to those grown in acidic solution. The formation of wyartite-II is a result of high CO2 activity on the calcite surface, which provides the necessary low values of Eh. The formation of schoepite on the calcite surface in Ca2+–(CO3)2− solutions occurs owing to favorable crystal-growth kinetics relative to becquerelite and other uranyl-carbonates. On the basis of observations in the open system, formation of minerals on the calcite surface is predicted for acidic and basic solutions in a closed system.

Abstract

L’interaction de solutions concentrées acides d’uranyle à des valeurs initiales de pH de 2.5 et 4.5 avec la calcite à 25°C dans un système ouvert mène à la formation de schoepite, becquerelite et wyartite-II. L’interaction de solutions semblables avec la calcite à 100°C mène à la formation de schoepite déshydratée après un jour, et de becquerelite après deux ou trois jours. Des solutions à uranyle basiques et concentrées en contact avec la calcite à 25°C dans un système ouvert produisent la calcite uranylée, wyartite-II, becquerelite et schoepite. Les minéraux à uranyle tricarbonatés, tels la liebigite, se déposent sur la calcite seulement où les solutions basiques sont davantage concentrées. La morphologie des cristaux de la grande majorité de ces minéraux a été observée sur la surface de la calcite avec un microscope à force atomique (AFM). Les cristaux rouges de becquerelite germant dans un milieu acide sont allongés selon [010], et la face (001) est définie par les arêtes [010], [110] et [100]. La face (001) de cristaux roses de wyartite-II croissant dans un milieu acide est définie par les arêtes [120], [100] et [120], et montre des stries parallèles à [100]. En milieu basique, la calcite uranylée se dépose en amoncellements de croissance dans les premières minutes de l’expérience. Des cristaux verts de liebigite sont rattachés à la calcite sur leur face (001) ou (010). La face (001) de cristaux roses à violettes de wyartite-II croissant dans un milieu basique est définie par les arêtes [100], [110], [120], [230] et [010]. De petits cristaux rouges de becquerelite déposés dans un milieu basique ont une morphologie semblable à ceux que nous obtenons d’une solution acide. La formation de la wyartite-II résulte d’une activité élevée de CO2 sur la surface de la calcite, qui fournit les faibles valeurs nécessaires de Eh. La formation de la schoepite sur la surface de la calcite en solutions contenant Ca2+ et (CO3)2−est possible grâce à une cinétique de croissance cristalline favorable par rapport aux cas de la becquerelite et des autres carbonates uranylés. A la lumière des observations en système ouvert, nous prédisons la formation des minéraux sur la surface de la calcite dans des solutions acides et basiques en système fermé.

(Traduit par la Rédaction)

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