Abstract

Rietveld structure refinement, 29Si magic angle spinning (MAS) and 27Al satellite transition (SATRAS) NMR spectroscopic data are given for three natural samples of meionite and for synthetic end-member meionite. Trends in structural parameters and NMR spectra are discussed for the solid-solution series from marialite to meionite. The a cell dimension and 27Al SATRAS NMR spectra show a continuous change through the series, whereas the space group, c cell dimension and 29Si MAS NMR spectra show different trends for the three subseries, Si9.0–8.3, Si8.3–7.4 and Si7.4–6.0. Over the interval Si9.0–8.3, the space group is I4/m, the c cell dimension increases with Al content, and 29Si spectra show multiple well-resolved peaks; the anion site is occupied by Cl, and the T(1) site, by Si. Si–Al order between the T(2) and T(3) sites causes the space group for Si8.3–7.4 to be P42/n and the 29Si MAS NMR spectra to be dominated by Si(1) (3Si1Al) and Si(3) (1Si3Al) peaks. Here, there is a negative correlation between c cell dimension and Al content. Over the interval Si7.4–6.0, the c cell parameter increases with Al content, the space group is I4/m, and multiple 29Si MAS NMR peaks become broad and poorly resolved. Ca2+ continues to replace monovalent cations in the M site, and Al enters both the T(1) and T(2) sites, producing Al–O–Al bonds. In the natural end-member meionite, however, the Al–Si order is found to be 3:1 for T(1) and 3:5 for T(2).

Abstract

Nous présentons les résultats d’affinements de la structure (méthode de Rietveld) de trois échantillons naturels de méionite et d’un échantillon synthétique ayant la composition idéale, ainsi que des données en résonance magnétique nucléaire (RMN) portant sur le 29Si (spin à l’angle magique, MAS) et les transitions satellites (SATRAS) de l’ion 27Al. Les tendances des paramètres structuraux et des spectres RMN sont évaluées pour la solution solide complète entre marialite et méionite. Le paramètre réticulaire a et les spectres RMN SATRAS de 27Al font preuve de changements progressifs le long de cette série, tandis que le groupe spatial, la dimension c et les spectres RMN MAS de 29Si définissent des tracés différents pour les trois sous-séries, Si9.0–8.3, Si8.3–7.4 et Si7.4–6.0. Dans le cas de l’intervalle Si9.0–8.3, le groupe spatial serait I4/m, le paramètre réticulaire c augmente avec la teneur en Al, et les spectres 29Si possèdent de multiples pics bien résolus; le site de l’anion contient le Cl, et le site T(1), le Si. La mise en ordre de Si et de Al entre les sites T(2) et T(3) mène au groupe spatial P42/n sur l’intervalle Si8.3–7.4, et les spectres RMN MAS de 29Si montrent la prédominance des pics pour Si(1) (3Si1Al) et Si(3) (1Si3Al). Dans ce cas, il y a une corrélation négative entre la dimension c et la teneur en Al. Sur l’intervalle Si7.4–6.0, le paramètre c augmente avec la teneur en Al, le groupe spatial est I4/m, et les pics multiples 29Si des spectres RMN MAS deviennent flous et non résolus. Le Ca2+ continue de remplacer les cations monovalents au site M, et l’aluminium occupe à la fois les sites T(1) et T(2), produisant ainsi des liaisons Al–O–Al. Dans le cas de la méionite pure naturelle, toutefois, la mise en ordre de Al et Si mène aux proportions 3:1 dans T(1) et 3:5 dans T(2).

(Traduit par la Rédaction)

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