Abstract

The response of allanite-(Ce) in the Eocene Casto granite of Idaho to hydrothermal activity has been investigated. Unaltered, igneous allanite from the Casto pluton is characterized by a narrow range of compositional variation, with little or no zoning. A representative empirical formula, based on the composition of the least-altered grain, is: (REE0.83Ca1.07Th0.04Mn2+0.06) (Ti4+0.11Mg2+0.04Fe2+0.99Fe3+0.48Al1.38) (Si3.00O12) (OH0.95F0.05), where REE represents (La0.14Ce0.41Pr0.05Nd0.17Sm0.03Y0.03). The small amount of observed compositional variation is consistent with the coupled substitutions Ca2+ + Th4+ ↔ 2REE3+ and REE3+ + Fe2+ + Mg2+ ↔ Ca2+ + Al3+ + Fe3+. Slightly altered crystals exhibit a rim in which Th is enriched, and La and Ce are depleted. Increasing alteration lead to extensive corrosion and replacement of allanite by fluorite, a REE-, Th- and P-rich phase (probably monazite), and a Th-rich phase (probably thorianite). In spite of attack by fluoride-rich hydrothermal solutions, the REE and Th originally in allanite were not transported significant distances, but were redeposited locally as secondary phases. The lack of significant REE and Th transport is due to the availability of phosphorus, which allowed the REE to be fixed in a secondary phosphate phase, and the removal of fluoride as fluorite. This work has implications for the behavior of radioactive waste in deeply buried geological repositories upon interaction with heated groundwaters.

Abstract

Nous avons étudié le comportement de l’allanite-(Ce) dans le granite éocène de Casto, en Idaho, en présence d’une activité hydrothermale. L’allanite saine et primaire démontre un intervalle de composition très restreint, et très peu d’évidence de zonation. Une composition représentative des cristaux les moins affectés serait (TR0.83Ca1.07Th0.04Mn2+0.06) (Ti4+0.11Mg2+0.04Fe2+0.99Fe3+0.48Al1.38) (Si3.00O12) (OH0.95F0.05), dans laquelle TR (terres rares) représente (La0.14Ce0.41Pr0.05Nd0.17Sm0.03Y0.03). La faible variation en composition résulte des substitutions couplées Ca2+ + Th4+ ↔ 2TR3+ and TR3+ + Fe2+ + Mg2+ ↔ Ca2+ + Al3+ + Fe3+. Les cristaux faiblement altérés font preuve d’un liseré dans lequel le Th est enrichi, et le La et le Ce sont appauvris. A mesure que le degré d’altération augmente, il y a corrosion importante et remplacement de l’allanite par la fluorite, un phosphate de TR, Th et P (probablement monazite), et un minéral riche en Th (probablement thorianite). Malgré l’attaque par des solutions riches en fluorures, les terres rares et le thorium originellement dans l’allanite n’ont pas été transportés très loin, mais plutôt redéposés localement sous forme de phases secondaires. Le transfert très limité des terres rares et du thorium serait attribuable à la disponibilité du phosphore, ce qui a permis aux terres rares d’être fixées dans un phosphate secondaire, avec l’élimination des fluorures sous forme de fluorite. Ce travail aurait des implications dans l’étude du comportement des éléments radioactifs lors de l’interaction de déchets radioactifs enfouis avec l’eau souterraine chauffée.

(Traduit par la Rédaction)

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